Позже рукописи попадали сюда различными путями, но в основном они были вывезены из Константинополя и с Крита в 16 веке. Таким образом, библиотека монастыря Святой Екатерины была организована только в 1734 году архиепископом Синайским Никифором в книгохранилище, расположенном недалеко от приходского дома Иоанна Крестителя. Он «распределил в ней все рукописи в соответствии с азбучным порядком, а лучшие из них отобрал и отнес в свою келью». В настоящее время в библиотеке хранится около 4500 рукописей на разных языках и около 15000 изданий.